Najmlajši od šestih sinov grofa Emmanuela Mensdorff-Pouillyja in njegove žene princese Sophie Sachsen-Coburg-Saafeld, sestre belgijskega kralja Leopolda I. ter tete angleške kraljice Viktorije. Tako kot oče in bratje si je, čeprav ga zasledimo zapisanega tudi kot slikarja, izbral vojaško kariero in dosegel čin generalmajorja. Omenja se tudi kot zaščitnik oz. pokrovitelj po njem imenovanega celjskega društva vojaških veteranov (der Graf Arthur Mensdorff-Pouilly-Militär-Veteranenverein Cilli).
Leta 1902 se je v vili Bianca v Velenju poročil z Bianco Capello, grofico Wickenburg, vdovo po Karlu I. Adamovich de Csepinu.